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南京土壤所發展金屬單原子技術助力生活廢棄物資源化利用

2021-08-31 分享到:

單原子材料是近十年來興起的一種新型材料,是將金屬以單個原子的形式均勻分散在碳材料等基質上,形成“葡萄幹-面包”樣結構,單分散的金屬原子就像“葡萄幹”一樣散布于“面包”基質中,作爲反應活性中心,具有100%的原子利用率。由于特殊的量子尺寸、邊界效應與極高的配位不飽和度,單原子材料在諸多領域具有廣泛的應用前景和實用價值。單原子材料的制備方法中,金屬有機骨架材料(MOF)的熱解是重要的途徑之一,但是複雜的制備工藝與高昂的制造成本限制了單原子材料的實際應用。

咖啡是世界三大飲料之一,年産量高達10,000,000噸。作爲咖啡的副産物,咖啡渣富含N,S等元素,但是通常被作爲廢棄物處理。咖啡渣與MOF材料有相似的元素組成,都具有非常大的比表面積和三維孔道結構,因此是一種潛在的碳基單原子材料的制備前驅體。

新皇彩票研究员王玉军团队利用简单的可溶性钴盐浸泡后热解的方法,制备出了廉价、绿色的咖啡生物炭基钴单原子材料。基于同步辐射的X射线吸收谱(XAFS)研究证明,这种钴单原子材料中,钴是以Co-N3S1的方式锚定在生物炭基底上(图1和图2)。该单原子材料表现出了极高的活化过硫酸盐(PMS)降解有机污染物的能力,可以降解包括PCB28,DEP和BPA在内的多种有机污染物,降解率高达90~100%(图3)。分子动力学(DFT)计算证明,Co-N3S1活性位点中S的掺杂降低了PMS的吸附能,并且在电子传递的过程中起到重要的促进作用(图4)。该研究为单原子的廉价合成以及实际应用提供了一个新的视角。

該成果以題爲“An N,S-anchored Single-atom Catalyst Derived from Domestic Waste for Environmental Remediation” 发表在美国化學會旗下的ACS ES&T Engineering上,並入選爲內封面文章。研究工作得到國家重點研發專項和國家自然科學基金委的資助。

 

图1 (a)HRTEM图,(b)HAADF-STEM图,(c)元素分布图

图2 (a-b)钴单原子材料的Co和S K边X射线吸收近边精细结构(XANES),(c-d)Co K边扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)的小波变换和傅里叶变换及其拟合,(e)Co K边XANES结构拟合

图3 (a)钴单原子材料活化PMS降解PCB28,(b)钴单原子材料循环性能,(c)钴单原子材料活化PMS降解DEP和BPA,(d-e)EPR表征,(f).OH自由基産生量

图4 (a-b)反应前后S和Co的K边XANES图,(c)DFT计算不同Co-NxSy结构下PMS的结合能